2016年設(shè)計和合成分子機器的工作被授予諾貝爾化學獎。如何利用分子機器的協(xié)同作用驅(qū)動微觀尺度物體的集體運動仍然是一個挑戰(zhàn)。中國科學技術(shù)大學物理學院彭晨暉教授團隊結(jié)合光驅(qū)動分子馬達與向列相液晶分子具有長程有序和取向可控的特點，利用光驅(qū)動偶氮苯分子的協(xié)同效應(yīng)誘導(dǎo)液晶分子的集體運動及重新排列，同時引發(fā)向列相中向錯線的時空演變，從而實現(xiàn)了膠體顆粒的集體傳遞和可重構(gòu)自組裝。該團隊闡明了如何利用預(yù)設(shè)計的拓撲缺陷和遠離平衡態(tài)的向錯線網(wǎng)絡(luò)控制可編程膠體自組裝的新機制。這項工作為設(shè)計智能復(fù)合材料開辟了新方向，此項工作通過直投方式于2023年4月12日以“Collective transport and reconfigurable assembly of nematic colloids by light-driven cooperative molecular reorientations”為題發(fā)表于美國科學院院刊（Proceedings of National Academy of Sciences of the United States of America）。

液晶是一類分子取向長程有序的各向異性材料，其在顯示、感應(yīng)、光子器件等領(lǐng)域有廣泛應(yīng)用。研究團隊首先利用自搭建的裝置通過預(yù)設(shè)計的方式控制偶氮苯分子機器排列，從而控制液晶微結(jié)構(gòu)自組裝并制備了可編程控制的向錯線網(wǎng)絡(luò)。在光驅(qū)動作用下，偶氮苯分子機器的協(xié)同作用引起襯底表面液晶微結(jié)構(gòu)分子取向的變化，從而引發(fā)樣品內(nèi)部向錯網(wǎng)絡(luò)的群體動力學形態(tài)變化。如果將膠體顆粒置于此遠離平衡態(tài)的系統(tǒng)中，隨著光驅(qū)動向錯線網(wǎng)絡(luò)的形變，膠體顆粒可以被靈活地撿起、運輸和重新組裝。不僅如此，膠體自組裝的集體運輸和重組還可以通過控制照射光的偏振方向，控制他們運輸?shù)姆较蚝头绞剑热缙揭啤⒁皂槙r針方向或者逆時針方向旋轉(zhuǎn)，從而實現(xiàn)了微米尺度膠體顆粒的可編程自組裝。

在此過程中，研究團隊還闡明了預(yù)設(shè)計的拓撲缺陷如何控制膠體顆粒在向錯線上的運動機制，此機制由液晶局部預(yù)設(shè)計的展開和彎曲形變的彈性特性來決定。因此，此光驅(qū)動可編程膠體自組裝的物理機制在于，通過光照使納米尺度的分子機器進行協(xié)同重組，利用分子機器與液晶分子的相互作用控制納米尺度液晶分子取向的變化。由于液晶分子具有長程有序的特性，引發(fā)表面宏觀尺度液晶分子取向的變化。此宏觀變化進一步通過表面錨定驅(qū)動樣品內(nèi)部液晶微結(jié)構(gòu)的變化，從而實現(xiàn)了宏觀尺度的向錯線網(wǎng)絡(luò)和膠體自組裝的重構(gòu)。

圖1 光驅(qū)動可編程膠體自組裝

這項工作中，中國科學技術(shù)大學特任研究員蔣景華博士，香港科大王馨玉博士，孟菲斯大學Oluwafemi Akomolafe為本文共同第一作者。中國科學技術(shù)大學彭晨暉教授和香港科大張銳教授為本文共同通訊作者。

論文信息：Collective transport and reconfigurable assembly of nematic colloids by light-driven cooperative molecular reorientations,PNAS, 120, e2221718120, (2023)

論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.2221718120

（物理學院、科研部）