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    砥礪奮進

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    中國科大陰離子交換膜電解水制氫技術(shù)取得新進展

    日期:2024-08-29點擊:

    低溫電解水作為一種可持續(xù)的綠色制氫技術(shù)受到廣泛關(guān)注。在眾多電解水技術(shù)中,陰離子交換膜水電解在制的氫氣純度、電流密度、冷啟動時間等方面具有優(yōu)勢,且可以不使用貴金屬催化劑和槽體。當(dāng)前,過渡金屬及其氧化物在堿性電解質(zhì)中展現(xiàn)較好的析氧催化活性。然而,在大電流密度下,這類催化劑的穩(wěn)定性能面臨較大挑戰(zhàn)。

    近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授課題組報道了一種以氮介導(dǎo)的二維氧化鈷催化劑,同時展現(xiàn)出優(yōu)異的析氧活性與穩(wěn)定性。通過氮的引入,一方面觸發(fā)了晶格氧氧化機理,另一方面又構(gòu)建了非鍵態(tài)氧(ONB)作為電子供體,避免了電子從“鈷-氧”鍵序中移除,保證了催化劑的穩(wěn)定性,相關(guān)成果以“Nitrogen-Mediated Promotion of Cobalt-Based Oxygen Evolution Catalyst for Practical Anion-Exchange Membrane Electrolysis”為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊《美國化學(xué)會雜志》上(J. Am. Chem. Soc.2024,146 (29), 20379-20390)。

    圖1 吸附演化機理(AEM)、晶格氧氧化機理(LOM)與改良的LOM路徑

    在傳統(tǒng)的吸附演化機理中,電子從填充的下哈伯德帶(LHB)給出。而將氧帶推向費米能級,能觸發(fā)晶格氧機制,此時氧作為氧化還原中心,電子從“金屬-氧”鍵帶給出,從而導(dǎo)致“金屬-氧”鍵順序降低,致使結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。該工作創(chuàng)新性地構(gòu)建ONB態(tài),取代“金屬-氧”的成鍵帶作為電子供體,使得其鍵序得以保持,保證結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。同時,小電負(fù)性的氮取代氧位點,可以將LHB降低到“金屬-氧”鍵帶以下,觸發(fā)晶格氧路徑(圖1)。

    研究人員利用同位素標(biāo)記的微分電化學(xué)質(zhì)譜、擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)和原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜等譜學(xué)技術(shù),對晶格氧參與析氧反應(yīng)過程進行原位檢測,證實了低電負(fù)性氮的引入增加了氧化鈷材料中“鈷-氧”鍵的共價性,觸發(fā)了LOM路徑。該結(jié)構(gòu)改變同時釋放了非鍵態(tài)氧作為電子供體,不影響“鈷-氧”的鍵序,限制了鈷元素的溶解,增強了催化劑的穩(wěn)定性能。

    圖2 堿性膜電解水制氫測試

    在實際的堿性膜電解槽中,該設(shè)計的催化劑作為膜電極組件的陽極催化劑,電解槽在1Acm-2電流密度為1.78V,并穩(wěn)定地運行300小時以上。電解槽在1Acm-2的電流密度運行1.75小時后,共產(chǎn)生2.925升氫氣,對應(yīng)的電耗為47.8度電每公斤氫氣(圖2)。

    論文的通訊作者是合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心高敏銳教授,共同第一作者為中國科大博士研究生余鵬程、特任副研究員張曉隆、碩士研究生張?zhí)礻馈O嚓P(guān)研究受到國家自然科學(xué)基金委杰出青年科學(xué)基金、國家重大科學(xué)研究計劃等項目的資助。

    論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.4c05983

    (合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、科研部)

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