近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蘇州高等研究院/化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院熊宇杰/劉東研究團(tuán)隊(duì)在非金屬等離激元催化劑的開發(fā)和連續(xù)流光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“A nonmetallic plasmonic catalyst for photothermal CO₂ flow conversion with high activity, selectivity and durability”為題發(fā)表在國際知名期刊《自然?通訊》（Nature Communications, 2024, 15, 1273）。

光熱催化CO₂加氫制備高值化學(xué)品和燃料是一種緩解能源和環(huán)境問題的有效途徑。其中，活性位點(diǎn)和光吸收單元的精準(zhǔn)設(shè)計(jì)是開發(fā)高效光熱催化劑的關(guān)鍵。傳統(tǒng)催化劑設(shè)計(jì)以氧化物負(fù)載等離激元金屬助催化劑結(jié)構(gòu)為主，其具有寬光譜光吸收、高效的光熱轉(zhuǎn)換效率和高比表面積等優(yōu)點(diǎn)。然而，該類催化劑仍受到制備工藝復(fù)雜、成本高等問題的制約。基于此，作者設(shè)計(jì)了一種具備非金屬等離激元效應(yīng)的Mo₂N/MoO_2-x光熱催化劑，并通過一步法在催化劑中實(shí)現(xiàn)雙活性位點(diǎn)的可控調(diào)節(jié)，實(shí)現(xiàn)了高效、高選擇性、高穩(wěn)定性的光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化。在流動相條件下，Mo₂N/MoO_2-x催化劑CO生成速率高達(dá)355 mmol g_cat^-1 h^-1，產(chǎn)物選擇性超過99%，穩(wěn)定性長達(dá)190小時。結(jié)合原位譜學(xué)表征和理論計(jì)算模擬，證明N原子和O空位雙活性位點(diǎn)的協(xié)同作用能夠同時促進(jìn)H₂和CO₂分子在催化劑表面的吸附活化，從而有效降低反應(yīng)能壘；另通過多種催化模式對比證明了光熱催化在提高能量轉(zhuǎn)換效率和熱管理方面的優(yōu)勢。綜上，這項(xiàng)工作為高效光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化提供了一種簡單有效的催化劑設(shè)計(jì)思路和機(jī)理探究途徑。

圖1：光熱催化CO₂轉(zhuǎn)化示意圖

蘇州高等研究院特任副研究員萬雪穎和應(yīng)用化學(xué)系博士生陳藝虹為論文共同第一作者。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家杰出青年科學(xué)基金、國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金（海外）等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45516-4

注：蘇州高等研究院自建設(shè)以來，緊密圍繞“執(zhí)著攻關(guān)創(chuàng)新”核心任務(wù)，以學(xué)科建設(shè)為引領(lǐng)，統(tǒng)籌推進(jìn)科研平臺、項(xiàng)目、成果和成果轉(zhuǎn)化一體化發(fā)展，取得了積極成效。2024年以來，蘇州高等研究院已取得多項(xiàng)重要科研進(jìn)展和成果，以論文共同通訊單位發(fā)表Science 1篇，Advanced Materials 1篇，Nature Communications 2篇等。

（蘇州高等研究院，科研部）