與結(jié)構(gòu)有序的晶體不同，非晶固體中原子的空間排列混亂無序，導(dǎo)致非晶固體的本征振動模式與晶體中的聲子有顯著差異。德拜模型成功描述了晶體在低溫下的熱力學(xué)性質(zhì)，該模型指出，晶體的低頻聲子態(tài)密度D(ω)與頻率滿足標度律：D(ω)～ωd-1，其中d為空間維度，并由此可以獲得晶體比熱c與溫度T的正確關(guān)系：c～Td。作為非晶固體的代表，玻璃的低溫比熱不滿足上述關(guān)系，這暗示著玻璃的低頻本征振動態(tài)密度并不簡單遵循德拜標度律。玻璃的結(jié)構(gòu)無序?qū)е碌皖l區(qū)出現(xiàn)大量非聲子的本征振動模式，這些模式的態(tài)密度滿足怎樣的標度關(guān)系是理解玻璃反常低溫?zé)釋傩缘年P(guān)鍵，也是近年來研究和爭論的熱點。
近日，中國科大物理學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心的徐寧教授研究組與中國科大物理學(xué)院的童華教授及安徽大學(xué)物理與光電工程學(xué)院的王利近教授合作，給出了非晶固體低頻本征振動態(tài)密度的新圖像，相關(guān)成果以“Low-frequency vibrational density of states of ordinary and ultra-stable glasses”為題2024年2月16日在線發(fā)表于《自然?通訊》（Nature Communications）。
圖1.二維不穩(wěn)定（左上圖）和穩(wěn)定（左下圖）非晶固體的最低頻本征振動模式及相對應(yīng)的本征振動模式態(tài)密度（右圖）。其中Ds(ω)、Du(ω)和D(ω)分別為穩(wěn)定固體、不穩(wěn)定固體以及它們加權(quán)平均的態(tài)密度。
該研究創(chuàng)新性地將非晶固體依照對邊界形變的穩(wěn)定性分為穩(wěn)定和不穩(wěn)定兩類，發(fā)現(xiàn)這兩類非晶固體在低頻非聲子本征振動模式的態(tài)密度上展現(xiàn)出兩種指數(shù)截然不同但魯棒的標度律，如圖1所示。不穩(wěn)定非晶固體的標度指數(shù)與空間維度無關(guān)，均約為3.3，該指數(shù)與2017年徐寧教授及合作者發(fā)表于《物理評論快報》（Physical Review Letters, 2017, 119: 215502）的文章所預(yù)言的指數(shù)吻合，從而給出了該指數(shù)的物理解釋。穩(wěn)定非晶固體的標度指數(shù)則展現(xiàn)出了對空間維度的依賴，約為d+3.5，該指數(shù)形成的物理機制目前尚不清楚，但是其魯棒性為理論研究提出了新的問題，也可以用來檢驗相關(guān)理論。以往的研究發(fā)現(xiàn)，非晶固體低頻本征振動態(tài)密度的標度指數(shù)對一些參數(shù)有依賴性，而該研究表明，這種參數(shù)依賴是穩(wěn)定和不穩(wěn)定非晶固體加權(quán)平均的結(jié)果，從而解決了關(guān)于非晶固體低頻本征振動態(tài)密度標度指數(shù)的爭議，給出了統(tǒng)一的物理圖像，深化了對非晶固體低頻振動特性的理解。
玻璃研究歷史上存在著名的Kauzmann佯謬，形成玻璃的過冷液體的熵隨溫度的降低有很快的下降，如果這種趨勢一直延續(xù)，在未達到零溫之前過冷液體的熵就會低于晶體的熵。這種趨勢顯然是不合理的，因為這將最終違反熱力學(xué)第三定律。為了解決這一矛盾，理論預(yù)言存在一個Kauzmann溫度，在這個溫度，過冷液體將形成與晶體熵一致的理想玻璃。該研究進一步揭示了超穩(wěn)定玻璃在接近理想玻璃狀態(tài)時低頻本征振動特性的演化，發(fā)現(xiàn)非聲子模式的數(shù)目隨著溫度的降低而下降，并有可能在某溫度處完全消失。基于該趨勢，理想玻璃的低頻本征振動將可能由類聲子模式主導(dǎo)，雖然結(jié)構(gòu)無序，但卻和晶體有相似的本征振動行為，從而給出了理想玻璃可能的物理特性，同時也為設(shè)計具有類晶體性質(zhì)的非晶材料提供了新思路。
物理學(xué)院的博士生胥鼎和張世允分別是該工作的第一作者和共同第一作者，王利近教授和徐寧教授是共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委和安徽省的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45671-8
（物理系、科研部）
