中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理學(xué)院、合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心、國(guó)際功能材料量子設(shè)計(jì)中心趙瑾教授、鄭奇靖副教授基于自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的計(jì)算軟件Hefei-NAMD，研究了銳鈦礦TiO2中的亮-暗激子轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)過程，揭示了多體效應(yīng)在其中起到的重要作用。最近，該成果以“Ultrafast many-body bright-dark exciton transition in anatase TiO2”為題，發(fā)表在Proc. Natl. Acad. Sci.上。
激子是凝聚態(tài)體系中電子和空穴以庫(kù)倫相互作用束縛在一起的準(zhǔn)粒子，以其與光的相互作用性質(zhì)可以分為亮激子和暗激子，亮激子可以直接與光耦合，對(duì)于物質(zhì)的光吸收非常重要，而暗激子由于有相對(duì)較長(zhǎng)的壽命在量子信息、玻色-愛因斯坦凝聚、以及能量轉(zhuǎn)化領(lǐng)域有很重要的應(yīng)用。在本工作中，我們利用準(zhǔn)確包含多體效應(yīng)的GW + real-time BSE 方法研究了銳鈦礦TiO2材料中亮-暗激子轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)過程。銳鈦礦TiO2有很好的光吸收性質(zhì)，可以在光激發(fā)的條件下產(chǎn)生亮激子。同時(shí)，由于材料具有間接帶隙的性質(zhì)，亮激子最終弛豫到帶邊形成暗激子。
在單粒子圖像下，這種亮-暗激子的轉(zhuǎn)化主要由電聲耦合導(dǎo)致。然而，當(dāng)考慮了激子中的多體效應(yīng)，即電子-空穴的相互作用，他們發(fā)現(xiàn)激子的轉(zhuǎn)移出現(xiàn)了新的通道，導(dǎo)致亮-暗激子的轉(zhuǎn)移時(shí)間尺度提升了數(shù)倍，亮激子在100 fs左右的時(shí)間內(nèi)轉(zhuǎn)化為暗激子。在這個(gè)轉(zhuǎn)化過程中，激子的多體效應(yīng)起到了關(guān)鍵作用。
本工作揭示半導(dǎo)體材料中激子動(dòng)力學(xué)中多體效應(yīng)的作用機(jī)制，對(duì)設(shè)計(jì)基于激子的光電器件和能源材料有重要的意義。
本工作是Hefei-NAMD程序的又一重要進(jìn)展（程序主頁(yè)：https://hefei-namd.org/）。論文第一作者王傲雷為物理學(xué)院博士生，匹茲堡大學(xué)Hrvoje Petek教授參與了結(jié)果討論。本工作受到基金委、科技部、中國(guó)科學(xué)院等單位的支持。
文章鏈接： https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2307671120
（物理學(xué)院、科研部）
