近期，中國科學技術大學環境科學與工程系、蘇州高等研究院在單原子催化水污染控制方面取得新進展，揭示了限域單原子催化促進污染物降解的新機制，并構建了高效的限域單原子類芬頓催化體系。研究成果以“Nanoconfinement steers nonradical pathway transition in single atom Fenton-like catalysis for improving oxidant utilization”為題發表于《自然·通訊》。

單原子催化劑在類芬頓氧化體系中展現出優異的催化活性，但污染物降解效率仍受限于反應物的界面傳質速率，并且依然需要消耗大量氧化劑。研究發現通過構建納米限域體系可顯著提升污染物降解效率，但其具體調控機制尚不清晰，現有研究通常將其歸因于污染物/氧化劑的表面富集。

該研究以具有表層納米孔道的中孔硅球為載體，通過精準調控納米孔徑構建了具有不同納米限域程度的Co單原子催化體系，發現納米限域不僅顯著增強了反應物富集和界面傳質，而且誘發了催化反應途徑由單線態氧逐漸轉變為直接電子轉移途徑，從而顯著提升了對富電子污染物的降解效率和氧化劑利用率。該研究拓展了限域催化基礎理論，為進一步推動高級氧化水處理技術及其他非均相催化技術的發展提供了指導依據。

圖納米限域單原子催化劑的形貌結構特征及催化反應機制

該論文第一作者為環境科學與工程系博士生孟巖、碩士生劉鈺沁和國家同步輻射實驗室王超副研究員，通訊作者為環境科學與工程系李文衛教授和蘇州高等研究院郭智妍博士。該工作得到了國家自然科學基金項目和安徽省重點研發項目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-49605-2

（環境科學與工程系、蘇州高等研究院、科研部）