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    砥礪奮進

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    中國科大揭示鎳-鎢合金催化劑化學計量效應的起源

    日期:2024-06-24點擊:

    近日,中國科學技術大學高敏銳教授課題組報道在堿性氫氣氧化反應中,鎳-鎢合金中的鎢的比例可以精細調控鎳的未配對電子,進而調節合金的零電荷電勢和羥基吸附能力,打破電解液中鉀離子溶劑鞘,釋放自由水,提升氫鍵網絡的連通性,從而帶來催化性能的增益。相關成果以“Unraveling Stoichiometry Effect in Nickel-Tungsten Alloys for Efficient Hydrogen Oxidation Catalysis in Alkaline Electrolytes”為題發表在國際著名學術期刊《德國應用化學》上。

    氫-氧燃料電池以其能量轉換效率高、加氫速度快、續航里程長、零碳排放等優點,成為極具吸引力的汽車動力源。與依賴鉑催化劑的質子交換膜燃料電池相比,陰離子交換膜燃料電池容許使用非鉑金屬催化劑。然而,在堿性電解質中,陽極氫氣氧化反應(HOR)動力學比在酸性介質中降低約100倍。目前,鎳基HOR催化劑在堿性中表現出極具潛力的HOR性能。然而,要達到商業應用要求,其活性和穩定性仍需進一步提升。

    圖1:鎳-鎢合金催化氫氣氧化反應的機理研究

    研究人員通過微波熱策略制備了鎳-鎢氫氧化物前驅體,再經過退火即可制備鎳-鎢合金。不同化學計量比的鎳-鎢合金的HOR活性依次為Ni19W<Ni9W<Ni3W<Ni4W<Ni17W3,其中Ni17W3的性能最佳,優于商業鉑碳催化劑。

    通過原位拉曼光譜對界面水結構的探究發現,與其他鎳-鎢合金相比,Ni17W3的“gap-H2O”分子比例最高,表明其氫鍵網絡的連通性最好。此外,系列電化學表征表明,Ni17W3具有最強的羥基結合能和最小的表面功函數與零電荷電勢(PZC)。較小的PZC有利于界面水結構的重組,而吸附的羥基則易于溶劑中鉀離子配位,打破其溶劑鞘,釋放自由水,有利于構建更聯通的氫鍵網絡結構。

    為了進一步驗證鎳-鎢比在電子結構調制方面的作用,研究人員通過電子順磁共振、溫度相關磁化率測量,確定Ni17W3的未配對Ni 3d電子平均數量為3.7,大于其他鎳-鎢合金。未配對電子增加改變了鎳三維軌道電子構型,不但減小了表面功函、帶來PZC的減小,并且導致d帶中心的上移、提高了OH的吸附能。

    因此,通過將鎳與電負性小的鎢合金化,微調鎳的未配對電子,實現有利于羥基吸附的PZC和表面電子態。吸附的羥基可以與電解液中的鉀離子配位,打破鉀陽離子的溶劑鞘,增加自由水分子,構建連通性更好的氫鍵網絡,從而有利于H+/OH-中間體通過Grotthuss機制傳輸,增加了催化性能。該工作揭示的新機制對于突破當前非貴金屬堿性HOR催化劑的性能極限和創制新一代非鉑催化劑具有重要的借鑒意義。

    論文的通訊作者是合肥微尺度物質科學國家研究中心高敏銳教授,共同第一作者為中國科大博士研究生王業華、博士研究生楊宇、博士后高飛躍。相關研究受到國家自然科學基金委杰出青年科學基金、國家重大科學研究計劃、安徽省重點研究與開發計劃等項目的資助。

    論文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202407613


    (合肥微尺度物質科學國家研究中心、科研部)

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